DNA/粘土界面反應特征探究

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本文作者：吳平霄唐旖旎作者單位：華南理工大學

HTDM-MMT的NaOAc解吸率為41.1%，Fe/Al-MMT的NaH2PO4的解吸率占總解吸率的50%。解吸結果表明，經有機HTDMA改性后，dna的吸附主要通過靜電引力作用。DNA分子中磷酸基團通過配位交換、氫鍵和靜電引力的作用吸附于無機Fe/Al-MMT和SDS-MMT內外表面。蒙脫石表面聚羥基Fe/Al和SDS存在顯著增強了DNA的吸附強度。實驗結果表明，結構、電負性及表面性質是影響不同改性蒙脫石吸附DNA分子的關鍵因素。

DNA與陰離子粘土除吸附作用外，主要是層間插層反應。XRD和FTIR結果顯示，LDH層間距由原始0.76nm擴大到2.3nm，DNA的紅外特征峰在復合中均出現DNA-LDH復合體上出現了DNA分子中骨架和堿基上的C=O(1534cm-1和1488cm-1)，C–O伸縮振動峰（1228cm-1），P–O對稱伸縮振動（1096cm-1），說明DNA已通過離子交換插入LDH的層間。然而DNA分子并沒有完全交換出LDH層中NO3-（DNA部分嵌入），未交換到層間的DNA分子通過吸附作用固定于LDH表面上。帶負電的DNA長鏈通過離子交換法插入到LDH層板中，由DNA直徑和晶胞參數計算得出，插入的DNA分子每個負電荷需要3.4nm2的面積，而LDH單位電荷等效面積僅為2.49nm2，因而插入部分DNA長鏈在LDH層間受到層板擠壓而彎曲。同時，溶液中離子化的DNA分子并沒有完全交換出LDH層中NO3-，而是部分長鏈的插層，并對結構產生了一定的影響。其結構的影響表現在，大量絲狀DNA圍繞在LDH片層周圍，而部分DNA長鏈進入LDH層間，使六邊形結構發生一定變形。彎曲的長鏈的電荷分布是插入有限的層間的控制關鍵。在80℃，pH=7.3條件下，DNA分子會發生部分離子化，DNA堿基中的氨基基團脫去質子，使DNA分子帶負電荷，DNA長鏈進入到LDH層間且在其表面也有一定吸附。

此外，在DNA與陰離子粘土作用研究中，成功地制備了DNA-LDH納米復合體，探討在重金屬Cd2+、Pb2+作用下，LDH對DNA的保護機制，以期為LDH在基因載體材料上的應用提供理論依據。研究表明，層間彎曲的DNA分子受到層板保護而不受Cd2+、Pb2+影響，而表面的DNA分子是由于溶液中的Cd2+、Pb2+被固定而受到的保護。

用循環伏安法測定的Cd2+、Pb2+與DNA及DNA-LDH復合體反應的循環伏安曲線如圖3所示，DNA溶液中也有兩個明顯的不可逆的還原峰，這是DNA堿基的電化學還原峰。加入Cd2+溶液200μg/mL后，發現只有一個還原峰，峰電流明顯下降。說明加入Cd2+后，Cd2+與DNA形成了一種電惰性化合物，致使陰極峰電流下降。加入Pb2+溶液200μg/mL后，由于其對腺嘌呤A和胞嘧啶C的還原，在陰極上會產生一個明顯的凹陷。而DNA-LDH復合體中的DNA還原峰與原始DNA保持一致，兩個還原峰出現在EP=-1.2mV和EP=-2.4mV位置，也沒有產生陰極凹陷。這表明當DNA固定在LDH上時，Cd2+、Pb2+就不能插入DNA溝槽之中，與堿基或其它基團的發生締合作用。研究結果表明，一方面，LDH吸附溶液中的Cd2+、Pb2+于外表面上從而固定Cd2+、Pb2+，另一方面，LDH層板為DNA提供了保護空間，阻止Cd2+、Pb2+進入層間域與DNA作用從而保護DNA分子。