干霾氣溶膠分布變化
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本文作者：徐婷婷1秦艷1耿福海2陳勇航1張華3劉瓊1馬驍駿1作者單位：1.東華大學環境科學與工程學院2.上海市氣象局3.中國氣象局國家氣候中心
霾除了造成低能見度的危害外，其復雜的化學成分和沉降過程還給人體健康和生態環境帶來不利影響［1］，因此近年來霾的研究受到普遍關注．國內外對霾的研究主要集中在霾的源解析［2］、影響因素［3］、以及氣溶膠化學［4，5］、物理［6，7］和光學屬性［8］等方面．但大多數的研究都是基于單點地面觀測資料和整層大氣衛星觀測的反演結果，對區域范圍的氣溶膠粒子垂直分布特征的研究還很缺乏．上海作為經濟快速發展、人口車輛密集的超大型城市，據2010年上海環境公報［9］報道，近年環境空氣質量優良率總體雖呈上升趨勢，但可吸入顆粒物仍然是上海大氣的首要污染物．2001～2009年上海每年霾發生的天數超過150d［10］，因此上海關于霾和顆粒物的研究已成為熱點．張懿華等［11］認為上海市的空氣污染受本地排放和區域輸送的共同影響;Ye等［12］認為上海PM2.5的質量濃度變化存在季節變化特征，PM2.5的主要組分是有機碳;范雪波等［13］分析了上海市灰霾天大氣顆粒物濃度及富集元素的粒徑分布;殷永文等［14］認為上海市霾期間PM2.5、PM10污染對醫院呼吸科、兒呼吸科日均門診人數具有一定影響．但有關上海霾的研究中，對氣溶膠垂直分布特征的研究尚罕見，而氣溶膠的垂直分布特征是評估氣溶膠輻射效應的關鍵因素之一［15］．Liao等［16］認為氣溶膠粒子在不同垂直高度上，長波和短波輻射強迫有所不同;Meloni等［17］發現在大氣層頂氣溶膠短波輻射強迫主要受氣溶膠垂直分布的影響．潘鵠等［18］利用單站地面激光雷達數據分析了一次上海霾過程氣溶膠消光系數及其廓線特征，但利用星載激光雷達監測上海及周邊區域霾期間氣溶膠的光學和微物理屬性的垂直分布情況的研究仍很缺乏．因此，本研究將應用“云-氣溶膠激光雷達紅外開拓者衛星觀測”(CALIPSO)的反演資料分析上海干霾期間氣溶膠的散射、粒子大小和規則性的垂直分布情況和季節變化特征，以期為上海霾的研究、預警預報和有效控制提供科學依據．
1數據與方法
本研究衛星資料來源為CALIPSO衛星搭載的正交極化云-氣溶膠激光雷達(CALIOP)L1產品．CALIPSO由美國的NASA、Ball公司和法國國家空間研究中心(CNES)等聯合研制，于2006年4月28日成功發射升空．CALIOP是CALIPSO衛星的主要有效載荷之一，具備識別氣溶膠、沙塵、煙塵以及卷云的能力．CALIPSO采用了偏振檢測技術，探測范圍廣，具有較高垂直分辨率和測量精度，能在包括海洋和陸地上空等全球范圍內快速、連續、實時和長期地進行大氣氣溶膠光學屬性和形態特征的探測［19］．本研究依據2010年6月1日實施的國家氣象行業標準［20］，當研究時段內平均能見度＜10km，平均相對濕度＜95%，無降水、沙塵暴、揚沙、浮塵、煙幕、吹雪、雪暴等可造成視程障礙的天氣現象出現時，判識為霾．參照有關研究［21］，把平均相對濕度＜80%的霾定義為干霾．采用上海市浦東、徐家匯、寶山和金山這4個氣象站點2007年1月～2010年11月地面觀測數據，當至少2個站點在同一研究時段出現干霾時，排除CALIPSO衛星L1產品中探測點過少以及云層過厚而使激光無法穿過云層探測低層大氣的資料，篩選出白天環上海地區對應時段99個CALIPSO過境時的干霾個例，分析其氣溶膠的光學和微物理屬性的總體分布特征和季節分布特征，并結合個例初步討論氣溶膠可能來源．
2結果與分析
2.1總體分布特征
2.1.1散射強度的垂直分布
氣溶膠顆粒物對太陽輻射的消光(一般由顆粒物散射為主導)被認為是限制對流層能見度的主要因素［22］．CALIOP可獲得軌道白天和晚上的2個波長(532nm和1064nm)的后向散射系數，包括532nm總后向散射系數、532nm垂直后向散射系數和1064nm后向散射系數，計算公式如下：（略）．如圖1所示，干霾期間532nm總后向散射系數出現的頻率隨著散射系數的增大而減少．不同高度的大氣散射情況亦有不同，高度層(0～2.0km、2.0～4.0km、4.0～6.0km、6.0～8.0km和8.0～10.0km)532nm總后向散射系數的頻率分布如圖2所示．532nm總后向散射系數為0～0.0024km－1•sr－1范圍的累積頻率隨著高度的增加而增大，在8.0～10.0km高度層上達最大，為70.176%，0～2.0km高度層的散射系數累積頻率最小，為42.360%;2.0～4.0km、4.0～6.0km和6.0～8.0km散射系數累積頻率接近，分別為46.485%、47.859%和47.873%．0～8.0km范圍內各高度在散射系數為0.0024～0.0030km－1•sr－1的累積頻率較接近，在8.0～10.0km高度上該散射系數范圍內的累積頻率最小，為8.053%．散射系數在0.0030～0.0100km－1•sr－1范圍的累積頻率隨著高度的增加而減少，在高度8.0～10.0km上散射系數累積頻率最小，為21.771%，并且該散射系數范圍的累積頻率在高度2.0～4.0km、4.0～6.0km和6.0～8.0km上接近，分別為44.631%、43.427%和43.427%．可見，干霾時，隨著高度的增加，大氣的散射能力減弱，其中2.0～8.0km范圍內各高度層的大氣散射能力較接近，0～2.0km的大氣散射能力在各高度層中最強．這主要由于受大氣擴散條件和本地排放的影響，使近地面氣溶膠粒子增多，從而使大氣散射能力增強．
2.1.2體積退偏比的垂直分布
體積退偏比是532nm垂直后向散射系數與532nm平行后向散射系數之比，反映了被測顆粒物的不規則程度，公式如下:（略）．退偏比越大，說明顆粒物越不規則，通過退偏比可區分球形和非球形氣溶膠粒子．不同種類氣溶膠，體積退偏比亦有不同［23，24］．Liu等［25］研究指出沙塵氣溶膠粒徑大且不規則，體積退偏比較大;海洋氣溶膠和大陸氣溶膠主要由規則顆粒物組成，體積退偏比為0～3%;煤煙體積退偏比范圍略大于海洋氣溶膠和大陸氣溶膠，體積退偏比為0～5%．干霾時，0～10km高度范圍內體積退偏比的分布頻率隨體積退偏比增大而減少(如圖3)．此外，不同高度體積退偏比的頻率分布如圖4所示．可以看出，0～2.0km時體積退偏比為0～22%的累積頻率在各高度層中最大，為37.093%;8.0～10.0km時體積退偏比累積頻率最小，為32.371%;2.0～4.0km、4.0～6.0km和6.0～8.0km在該體積退偏比范圍內的累積頻率分別為34.884%、36.282%和36.017%．體積退偏比為22%～64%時高度8.0～10.0km累積頻率最大，而其他高度層的累積頻率較接近．64%～100%的體積退偏比在各高度層上的頻率分布接近，其中2.0～4.0km體積退偏比累積頻率最大為21.285%，0～2.0km體積退偏比累積頻率最小為19.727%．可見，干霾時各高度層均以規則氣溶膠為主;與其它高度層相比，0～2.0km規則氣溶膠所占比例最大，8.0～10.0km不規則氣溶膠所占比例最大．
2.1.3色比的垂直分布
大城市區域由于人類活動形成的霾天氣本質主要是細粒子氣溶膠污染［21］．色比可識別顆粒物的大小，色比越大，顆粒物越大．色比是1064nm總后向散射系數β''''1064與532nm總后向散射系數β''''532，Total之比［25］:（略）如圖5所示，在0～10km高度范圍內，干霾時色比出現的頻率隨色比的增大而減少．從不同高度上來看(如圖6)，8.0～10.0km高度上色比為0～0.6范圍內的頻率均最小，累積頻率為42.840%;而在色比為0.6～1.8范圍內在8.0～10.0km高度上的頻率最大，累積頻率為53.538%．在高度2.0～8.0km范圍內，色比為0～0.2的累計頻率隨著高度的增加而減少，在2.0～4.0km高度上該色比范圍的累積頻率達最大，為20.388%．當色比為1.8～2.0時，各高度層的頻率較接近．可見，細粒子氣溶膠在各高度層中均占主導地位，其中細粒子氣溶膠在2.0～8.0km高度范圍內所占比例較大．各高度層中，大顆粒氣溶膠在8.0～10.0km高度范圍內所占比例最大，其次為高度0～2.0km．由于在8.0～10.0km范圍內可能存在卷云和遠程輸送的沙塵，從而造成色比有所增大;而0～2.0km范圍內，主要受到本地建筑活動、揚塵的影響，從而使大顆粒氣溶膠在近地面大氣中所占比重增加．
2.2季節分布特征
將所篩選的CALIPSO衛星數據按季節分類:春季(3、4、5月)，夏季(6、7、8月)，秋季(9、10、11月)，冬季(1、2、12月)．其中春季29個個例，夏季26個個例，秋季23個個例，冬季21個個例．表1、表2和表3分別列出了干霾時氣溶膠粒子散射系數、體積退偏比和色比的季節頻率分布．532nm總后向散射系數為0～0.0010km－1•sr－1時，夏季的累積頻率最小，其次是春季(如表1)．體積退偏比為0～20%時，春季的累積頻率最小，其次是冬季、秋季和夏季(如表2)．與其它季節相比，春季不規則性氣溶膠粒子所占比例最大，而夏季的規則氣溶膠所占比例最大．色比在0～0.6范圍時，夏季的頻率值均為最大．相比其它季節，色比為0.6～2.0范圍時，春季頻率值均最大(如表3)．可見，春季大顆粒氣溶膠所占比例最大，而夏季細粒子氣溶膠所占比例最大．綜上所述，與其它季節相比，春季不規則、大顆粒氣溶膠所占比例最大，主要是由于我國春季西北部或其它地區頻繁出現強沙塵天氣，上海受到沙塵遠程輸送的影響．此外，上海夏季降水豐沛，6月西太平洋副熱帶高壓靜止鋒穩定在長江下游及上海附近時，形成多雨悶熱潮濕的梅雨天氣，雖然頻繁的濕沉降對顆粒物有沖刷作用，使細粒子和大顆粒氣溶膠均有所減少，但夏季白天中午氣溫較高，大氣中的光化學反應異?；钴S，生成了更多以細粒子為主的二次氣溶膠［26］，同時來自東海的東南風給上海帶來海洋氣溶膠［10］，因而使得夏季細粒子、規則氣溶膠的比重增加．
2.3個例分析
為進一步說明霾對2007年5月7日12:51(北京時間)CALIPSO衛星經過上海監測到的一次干霾進行分析．根據地面氣象資料，該日12:00浦東、徐家匯和寶山站點的小時平均能見度分別為:7816、7082和1948km，小時平均相對濕度分別為:30%、29%和24%，且均無降水、沙塵暴和浮塵等天氣現象出現，因此判識這3個站點均發生干霾．如圖7所示0～1.5km高度范圍內聚集了大量氣溶膠粒子;4.0～5.5km高度上，氣溶膠粒子在經緯度(30.60°～31.79°N，121.14°～120.83°E)范圍內局部聚集，而其它區域相對清潔．圖7(b)是與圖7(a)同一時刻CALIPSO衛星經上海青浦區(31.19°N，120.99°E)上空時獲得的532nm總后向散射和體積退偏比廓線情況．在0～1.0km高度范圍內，散射系數值在0.0008～0.0025km－1•sr－1之間變動，體積退偏比變化幅度大．可見，0～1.0km高度范圍內存在大量氣溶膠，且同時存在規則氣溶膠和不規則氣溶膠．高度1.0～4.0km，散射系數小于或略大于0.0010km－1•sr－1，體積退偏比的變化仍有波動，說明該高度范圍內大氣氣溶膠散射能力弱，存在少量不規則氣溶膠．在高度4.5km和5.0km處散射系數略大于0.0025km－1•sr－1，而4.5～5.1km高度范圍內體積退偏比較?。梢?.0～5.5km高度范圍內大氣氣溶膠散射能力強，包括規則和不規則氣溶膠，其中4.5～5.1km高度范圍內聚集的氣溶膠主要為規則氣溶膠．高度5.5～10.0km，散射系數在0.0010km－1•sr－1附近波動，體積退偏比在0～60%之間變動，說明該高度范圍內大氣氣溶膠散射能力弱，存在少量規則和不規則氣溶膠．采用美國NOAA資源實驗室的HYSPLIT軌跡模式對本例氣溶膠粒子來源進行分析．以31.19°N，120.99°E為參考點，選取500、5000和8000m這3個高度，分別計算北京時間2007年5月7日13:00的后向軌跡，追蹤抵達上海的氣流過去72h所經過的軌跡(如圖8)．圖8中一支氣流途經新疆、寧夏、鄭州和南京等地，從1500m開始隨時間推移逐漸抬升，到達上海時，氣流高度為8000m．另一支氣流途徑河北、濟南和南京等地，氣流到達上海時高度500m，是近地面不規則氣溶膠的重要輸送來源．還有一支氣流途經外蒙古、內蒙古和河北等地，氣流在垂直高度上變化幅動不大，到達上海時氣流高度5000km，其遠程輸送的規則和不規則氣溶膠在4.0～5.5km范圍內局部聚集．因此，該次干霾除本地排放的氣溶膠粒子，還主要受到源于外蒙古、中國西北和北部遠程輸送的沙塵影響．
3結論
(1)干霾期間，各高度層中0～2.0km的大氣散射能力最強，以規則氣溶膠為主;高度2.0～8.0km大氣散射強度、氣溶膠規則性較接近;8.0～10.0km高度層大氣散射強度最低，規則氣溶膠所占比例最?。笥?4%的體積退偏比在各高度層上的頻率分布接近．
(2)細粒子氣溶膠在各高度層中均占主導地位，其中2.0～8.0km高度范圍內細粒子氣溶膠所占比例大．大顆粒氣溶膠在8.0～10.0km高度范圍內所占比例最大，其次為0～2.0km高度層．
(3)春季大顆粒、不規則氣溶膠所占比例大;夏季細粒子、規則氣溶膠所占比例較其它季節大．
(4)個例分析表明，該次干霾有大量的氣溶膠聚集在0～1.5km高度范圍內，在4.0～5.5km范圍內氣溶膠局部聚集，包括規則氣溶膠和不規則氣溶膠．采用HYSPLIT軌跡模式分析表明除本地排放的氣溶膠粒子外，源于外蒙古、中國西北和北部遠程輸送的沙塵也對霾產生了影響．
