行道樹葉塵分布及重金屬污染特點

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本文作者：戴斯迪馬克明寶樂作者單位：中國科學院生態環境研究中心城市與區域生態國家重點實驗室

城市近地面大氣顆粒物(PM)攜帶著多種污染物，會引起各種人類疾病甚至人體機能障礙［1］，直接危害人群健康，近年來廣受關注。城區中，道路交通排放和二次揚塵等是大氣顆粒物污染的重要來源［2］。以北京為例，截至2011年4月，北京市機動車保有量達489．2萬輛，交通排放已經躍居為城市空氣污染的主要來源。而嚴重的擁堵，又加劇了交通污染排放［3］。因此，了解城市道路交通區大氣顆粒物的污染特征與分布規律，對于城市大氣污染治理具有重要意義。研究城市大氣顆粒物污染，選擇合適的取樣方法非常重要。目前的研究大多采用大流量空氣采樣器［4-9］，這種方法有兩個局限性:一是由于該方法對監測站點和監測儀器的硬件設備要求較高，采樣點少，只能代表較小區域內的狀況。如段菁春等選取3個采樣點研究了北京市大氣細粒子的分布特征［7］，一些對杭州、北京、廣州PM特征的研究也只選取一個采樣點［4-6，8，10］;二是只能反映短時間內的大氣PM狀況，空氣采樣器的采樣時間一般少于48h，而大氣PM日變化比較大，短時間的測量不能準確反映PM長期總體污染水平。行道樹葉片具有滯塵作用［11］，且葉片高度與人的呼吸帶相近，葉面塵與人群可吸入的PM特征相似。相對于環境監測站點的儀器測量，行道樹的覆蓋面廣、取樣簡單，而且葉面塵能反映PM的累積污染情況。選取行道樹葉片作為PM載體，在一定程度上突破了大氣采樣器的局限性，能夠大范圍布點，研究PM長期累積污染的情況，從空間和時間上增大了PM的研究尺度，提高了取樣的可靠性。本文以國槐為例，探討北京城區行道樹葉面塵的空間分布特征和重金屬污染濃度，為研究城市近地面大氣環境對居民健康的風險提供參考。

1研究方法

1．1樣品采集與分析

國槐是北京市高頻度應用的行道樹樹種，分布廣泛，選擇國槐開展行道樹葉面塵研究具有代表性和典型性。

(1)樣品采集

采樣區域在北京市六環以內，從市中心向8個方向放射狀等距布設采樣點，選擇距樣點最近的道路采集葉片樣品，部分樣點周圍分布有不同類型的道路，則作為不同道路級別的樣點，盡量使不同類型道路的采樣點數量相近、分布均勻，樣點分布如圖1所示。此次調查共得到快速路24個、主干路25個、次干路22個、支路20個行道樹樣點。作為對照，在公園和生活區選擇14個庭院樹的樣點。在2010年8月27—30日，9月10—15日進行樣地調查和樣品采集(8月31日、9月1日有陣雨，一般認為雨后5d以上葉面塵量變化不大)。樣點設在道路中段，避開交叉路口，行道樹面朝道路，背向道路一側多為人行道，硬質地面。在道路的兩側選擇長勢相同的5棵樹，用高枝剪剪下朝向道路和背向道路的健康葉片，取樣高度距地面3m左右，將同一道路采集的所有葉片混合成一個樣本(約200g)，裝入自封袋后放入冰盒保存后運回實驗室，共計105個樣本。

(2)樣品處理

滯塵量測定葉面積測定采用掃描分析法。每個樣本中取20片健康葉片，用去離子水沖洗干凈，擦干稱重得到葉片質量m，掃描儀掃描后用WinFOLIA軟件分析葉面積s，計算單位質量葉面積f=s/m。葉面塵提取采用洗脫法。從每個樣本中稱取50g葉片，用去離子水超聲振蕩4min，洗滌液用已烘至恒重的混纖微孔濾膜(φ0．45μm)抽濾，得到載塵濾膜，烘至恒重，濾膜兩次烘干后均稱重，得到質量差Δm，單位質量的葉面塵質量M=Δm/50。葉面滯塵量計算:D=M/f。重金屬含量測定用酸溶法(HCl-HNO3-HF-HClO4)在電熱板上加熱消解載塵濾膜，用全譜直讀等離子體發射光譜儀測定重金屬元素濃度。

1．2數據處理

通過Grubbs法剔除異常值后，用單樣本K-S法檢驗發現，葉面塵中Mn、Ni、Cu、Zn、Pb、Cr均服從對數正態分布。數據計算用Excel2007完成，統計分析用SPSS13．0軟件完成，圖像由ArcGIS9．3完成。

2結果

2．1不同道路類型的滯塵量

實驗數據顯示北京市行道樹國槐的葉面滯塵量的均值為0．68g/m2，庭院樹國槐(生活區)作為城區背景值，其滯塵量為0．51g/m2，二者在P=0．054水平上差異顯著，行道樹葉面滯塵量顯著高于庭院樹。不同類型道路的行道樹滯塵量有差異(表1)，快速路、主干路、次干路、支路的葉面滯塵量分別為0．81、0．68、0．61、0．61g/m2。

2．2葉面塵的重金屬濃度

2．2．1行道樹葉面塵的重金屬濃度

行道樹樣點共91個，剔除異常值后Mn、Ni、Cu、Cr、Pb、Zn服從對數正態分布。行道樹葉面塵重金屬濃度見表2。以北京市土壤背景值［12］作為參照分析各元素的污染程度(表2)，發現葉面塵重金屬Cu、Zn、Pb的濃度遠高于背景值，分別是土壤背景值的18．7倍、6．2倍、5．9倍，Ni、Cr略高于背景值，Mn略低于背景值，可見葉面塵中Cu、Zn、Pb的污染程度最高，其次是Ni、Cr。ANOVA方差分析表明不同道路類型的葉面塵中Mn、Ni、Cu、Cr、Pb、Zn的濃度差異不顯著(P＞0．05)。說明行道樹葉面塵中重金屬濃度在空間上較均勻。

2．2．2行道樹葉面塵與庭院樹葉面塵的重金屬濃度比較

比較行道樹與庭院樹葉面塵的Cu、Zn、Mn、Ni、Cr、Pb濃度(表3)，并計算庭院樹/行道樹的重金屬濃度比(C(庭院樹/行道樹))，發現Zn(庭院樹/行道樹)最小，Pb(庭院樹/行道樹)最大，Cu(庭院樹/行道樹)≈1，說明Zn在行道樹葉面塵中濃度高于庭院樹，Pb反之。

2．3重金屬元素的相關性分析

對行道樹和庭院樹的葉面塵重金屬濃度分別進行相關分析(表4)，結果表明行道樹葉面塵的所有重金屬元素顯著相關，而庭院樹葉面塵中Cu與Mn、Ni、Cr不相關，Cr與Pb、Cu、Zn不相關，Pb-Mn、Ni-Zn弱相關。這說明行道樹葉面塵重金屬的同源性較大，而庭院樹的葉面塵重金屬來源不止一個。

2．4重金屬元素的主成分分析

行道樹和庭院樹葉面塵中各重金屬元素濃度均服從對數正態分布，經對數轉換后進行主成分分析(表5)，按累積百分比大于85%的要求抽取主成分。結果顯示:行道樹葉面塵中，Cu、Pb、Zn在第一主成分有較大載荷量(貢獻率35．2%)，Mn在第二主成分有較大載荷量(貢獻率26．5%)，Cr、Ni在第三主成分載荷量大(貢獻率23．5%);非交通葉面塵中Cr、Mn、Ni是第一主成分的主要元素(貢獻率44．7%)，Cu、Zn、Pb在第二主成分的載荷量較大(貢獻率41．2%)。

3討論

3．1行道樹國槐葉面塵分布與道路等級密切相關

道路交通可能是影響行道樹國槐葉面塵的主要因素，而車流量越大的道路行道樹的滯塵量可能越大。道路類型是車流量的間接體現，據統計［13］，快速路、主干路、次干路、支路的車流量比例為100∶29∶10∶9。樊守彬等［13］報道了2007年8—9月間北京市不同類型道路的降塵量，快速路∶主干路∶次干路∶支路=100∶85∶76∶66。本研究中，不同道路類型的行道樹葉面滯塵量為快速路∶主干路∶次干路∶支路=100∶84∶75∶75，與道路降塵情況相似，說明道路降塵與行道樹葉面塵有相同的影響因素，即道路降塵主要受車流量影響，因此葉面滯塵量的主要影響因素是車流量。

交通主要可能通過3種方式影響行道樹葉面滯塵量:車輛行駛造成氣流擾動，將路面積塵再次揚起形成二次揚塵;汽車尾氣排放大量PM，且在汽車加速、減速、停止時會排放更多尾氣［14］，車流量大時加速、減速、停止等行為更頻繁;制動磨損、輪胎磨損、路面磨損等非尾氣排放也增加行道樹PM［3，15］。這些交通排放的PM使大氣PM含量增加，部分PM通過沉降、附著等方式滯留在行道樹的葉片上形成葉面塵，在未達到飽和之前隨空氣PM濃度的增加而增大。因此車流量越大的道路其行道樹滯塵量也越大。行道樹滯塵量顯著大于庭院樹，可能歸結于兩個原因:一是行道樹的阻滯作用攔截了近地面大氣PM的遷移，被葉面滯留的PM難以重新揚起;二是由于重力作用，較大粒徑的PM都在道路及路側區域沉降，只有粒徑較小的PM能夠隨氣流遷移到距道路較遠的庭院樹。

3．2行道樹國槐葉面塵的重金屬主要來源于道路交通

大氣中的重金屬元素主要借助風力遷移，車輛行駛形成的氣流擾動會使重金屬元素沿道路均勻分布。本研究中，國槐葉面塵中Mn、Ni、Cu、Cr、Pb、Zn的濃度在不同道路類型的差異不顯著，說明它們具有很高的同源性，與以往的研究結論相符［16-17］。

通過比較行道樹葉面塵與土壤背景值的重金屬濃度可以辨識出交通排放產生的主要污染元素。葉面塵中Cu、Zn、Pb的濃度達到土壤背景值的6倍以上，Ni、Cr約為背景值的2倍，Mn略低于土壤背景值，說明交通區的首要重金屬污染物是Cu、Zn、Pb，其次是Ni、Cr。Cu是制動磨損的標志元素、Zn是輪胎磨損的典型代表，它們代表非尾氣排放水平。本研究發現Cu、Zn顯著高于土壤背景值，說明非尾氣排放對交通排放的影響很大。據估算，北京典型道路交通高峰時機動車尾氣排放PM10為1．14t/h(2009年)［18］，非尾氣排放PM10為0．67t/h(2008年)［19］，非尾氣排放已超過交通PM總排放量的三分之一。一些歐洲城市的研究者也發現尾氣排放量持續減小，但非尾氣排放有增無減［15］的情況，例如英國繁忙道路上尾氣排放和非尾氣排放的貢獻幾乎相同［20］?？梢姡俏矚馀欧旁诂F代城市交通污染中所占比例呈現不斷增加的趨勢。

主成分分析進一步證實了交通區葉面塵的同源性。3個主因子中，Cu、Pb、Zn在第一主成分有較大載荷量，是典型街道灰塵的污染組合［21］。Zn是輪胎硬化劑的材料，葉面塵Zn主要來自輪胎磨損［15，22］，潤滑油泄漏［23］，鍍鋅護欄、燈柱的腐蝕［3］也有一定貢獻。Cu主要來自汽車金屬部件，尤其是剎車里襯的磨損［24］。Pb來自尾氣排放、路面磨損、油漆涂料腐蝕等。Mn是第二主成分的主要元素，Zn、Pb、Ni也有一定的載荷量。

Mn是合金材料和建筑材料的特征元素，路面材料和油漆涂料中含有少量的Zn、Pb，據此推測第二主成分主要是路面揚塵，主要由路面磨損、建筑材料風化、路邊裸土等共同產生。Cr、Ni在第三主成分有較大載荷量，與剎車制動［25］、燃料燃燒、建筑材料的風化、天然降塵等相關，為非特定源污染。

Pearson相關性分析發現庭院樹葉面塵的來源不止一個，這與交通區的情況形成對比。由于樣點附近沒有顯著工業源，推測庭院樹葉面塵來源主要有大氣降塵和交通排放。主成分分析發現，庭院樹葉面塵中Cr、Ni、Mn是第一主成分的主要元素，Pb和Zn也有一定的載荷量，可以認為第一主成分主要來自大氣降塵，是融合了交通、工業、建筑材料、巖石風化等多種來源的混合源PM;Cu、Zn、Pb在第二主成分的載荷量較大，Cu-Zn-Pb的組合是交通排放的典型識別標志，這說明交通排放已經成為北京市居民區PM重金屬污染物的重要來源，某些歐洲城市［26］的研究也得到類似結果。

Pb、Zn、Cu雖然都主要來自交通排放，但它們在大氣環境中的擴散能力不同。本研究比較發現，典型交通源重金屬的擴散能力為Pb＞Cu＞Zn。Pb在庭院樹葉面塵中濃度高(Pb(庭院樹/行道樹)＞1)，Zn剛好相反(Zn(庭院樹/行道樹)＜1)，這種差異可能與重金屬的擴散能力有關。研究表明，粒徑越小的PM越容易長時間停留在大氣中，并且隨氣流遠距離遷移［27］。陳同斌等［28］研究發現香港海拔800m人類活動很少的山地土壤Pb濃度也受到人類排放影響，Pb能以大氣為媒介傳輸到很遠的地方。徐宏輝等［8］在北京研究發現，Pb主要在粒徑＜1．1μm的顆粒中被富集，且垂直分布比較均勻，而Zn、Cu在粒徑＜5．8μm的顆粒中富集較多，在近地面濃度更高，較難擴散到高空，對污染源周邊區域影響更大。

4結論

(1)行道樹國槐的平均葉面滯塵量為0．68g/m2，庭院樹國槐(遠離交通)葉面滯塵量是0．51g/m2，兩者差異顯著。交通排放是路域PM濃度顯著高于庭院樹的主要原因。

(2)行道樹葉面滯塵量在快速路、主干路、次干路、支路的滯塵量比值為100∶84∶75∶75，滯塵量與車流量正相關。

(3)交通排放產生的首要重金屬污染物是Cu、Zn、Pb，在葉面塵中的濃度達到土壤背景值的6倍，重金屬主要來自尾氣排放、制動磨損、輪胎磨損、路面磨損等，非尾氣交通排放對交通環境影響越來越顯著。

(4)行道樹葉面塵中的重金屬元素具有很高的同源性，道路交通排放是主要貢獻者，其中尾氣排放、制動磨損、輪胎老化的貢獻較大。交通排放也是庭院樹葉面塵的重要來源。

(5)首要交通源重金屬Cu、Zn、Pb的擴散能力由大到小依次為Pb、Cu、Zn。